Inaugurado em 1931, o Museu de Alberto Sampaio situa-se em pleno centro histórico de Guimarães, declarado Património Mundial em 2001, no local onde no século X a condessa Mumadona Dias mandou construir um mosteiro. No século XII, o mosteiro deu lugar a uma Colegiada, sob a invocação de Santa Maria e, mais tarde, de Nossa Senhora da Oliveira.
O Museu ocupa o claustro da Igreja e salas anexas, bem como as antigas Casas do Priorado e do Cabido da Colegiada de Nossa Senhora da Oliveira. Como peças emblemáticas das suas coleções, refira-se o loudel (veste militar) que D. João I envergou durante a batalha de Aljubarrota e o Tríptico da Natividade em prata dourada que ele ofereceu a Nossa Senhora da Oliveira, como agradecimento pela vitória alcançada. Possui coleções de grande interesse, de que destacamos: a escultura, representada por estátuas em calcário e madeira dos séculos XIII a XVIII; o núcleo de talha, com destaque para o retábulo seiscentista que pertencia à Irmandade de São Pedro e para as ilhargas barrocas da igreja do Convento de Santa Clara; a pintura, representada por frescos destacados e pintura sobre tábua; a cerâmica, constituída por exemplares de azulejaria e de faiança; a coleção têxtil, composta por vestes litúrgicas e por um núcleo significativo de amostras de tecidos; a coleção de ourivesaria, composta por alfaias litúrgicas – cálices, patenas, custódias, cruzes e relicários –, de tipologia e função variadas, que permitem acompanhar a evolução do gosto desde o século XII até ao século XIX.
O acervo é quase todo de proveniência local e de arte sacra, integrando-se perfeitamente nos espaços arquitetónicos em que se encontra exposto. José Saramago, em Viagem a Portugal, dedicou-lhe estas palavras: “O que vale é acenar-lhe o guia com outras formosuras lá dentro das salas, e realmente não faltam, tantas que seria necessário um livro para descrevê-las: o altar de prata de D. João I e o loudel que vestiu em Aljubarrota, as Santas Mães, a setecentista Fuga para o Egipto, a Santa Maria, a Formosa, de Mestre Pêro, a Nossa Senhora e Menino, de António Vaz, com o livro aberto, a maçã e as duas aves, a tábua de Frei Carlos representando S. Martinho, S. Sebastião e S. Vicente, e mil outras maravilhas de pintura, escultura, cerâmica e prataria. É ponto assente para o viajante que o Museu de Alberto Sampaio contém uma das mais preciosas coleções de imaginária sacra existentes em Portugal, não tanto pela abundância, mas pelo altíssimo nível estético da grande maioria das peças, algumas verdadeiras obras-primas. Este Museu merece todas as visitas, e o visitante faz jura de cá voltar de todas as vezes que em Guimarães estiver.”